近日，食品科學與工程學院食品安全與質(zhì)量控制團隊在《Sensors and Actuators: B. Chemical》發(fā)表了題為“SERS aptasensor utilizing aptamer-conformation-mediated regulation of Au dumbbell dimers for the ultrasensitive detection of β-phenethylamine in foods”的研究論文，博士研究生陳晨為第一作者，徐志祥教授為本文通訊作者，山東農(nóng)業(yè)大學為論文第一完成單位。

表面增強拉曼光譜（SERS）是檢測食品中目標分析物的有力工具，然而抗干擾性和穩(wěn)定性一直制約著SERS技術(shù)在實際檢測中的應用。構(gòu)建可控聚集、高度有序的SERS“熱點”系統(tǒng)的可以顯著提高SERS性能，包括信號強度和再現(xiàn)性。因此，二聚體、四面體和多面體結(jié)構(gòu)在內(nèi)的各種自組裝NPs組件已被探索并應用于制備SERS檢測探針。在自組裝NPs組件的開發(fā)中，適配體是合成成本低、穩(wěn)定性高、易于化學修飾的寡核苷酸，其獨特之處在于二級和三級結(jié)構(gòu)對特定物質(zhì)具有優(yōu)異的親和力和特異性。因此，基于適體與目標分析物結(jié)合后三維構(gòu)型變化來構(gòu)建可開啟“熱點”的SERS生物傳感器的研究備受關(guān)注。同時，研究表明大多數(shù)生物分子在1800-2800 cm-1范圍內(nèi)的“生物靜默區(qū)”沒有拉曼響應。因此，有效構(gòu)造在“生物靜默區(qū)”的可控自組裝NPs組件是提高SERS檢測技術(shù)抗干擾性和穩(wěn)定性的關(guān)鍵。

基于以上思路，研究團隊設(shè)計了基于調(diào)節(jié)Au二聚體中Au NPs之間等離子體納米間隙的適配體構(gòu)象介導的SERS傳感器。兩種特殊設(shè)計的含有β-苯乙胺適配體的DNA鏈被修飾在Au NPs上。β-苯乙胺的存在使得適配體折疊改變了金二聚體的三維幾何形狀，縮短了金NPs之間的納米間隙，從而產(chǎn)生了SERS“熱點”，“打開”了信號開關(guān)。“生物靜默區(qū)”拉曼報告分子4-MBN也被修飾在Au NPs表面，由于“熱點”的產(chǎn)生，4-MBN在2225 cm-1處的信號大大增強。冷凍透射電鏡、時域有限差分、分子對接模擬等驗證了該策略。構(gòu)建的SERS適配體傳感器對食品中β-苯乙胺的檢測具有出色的靈敏度、穩(wěn)定性和抗干擾性，檢出限低至3.8×10-7mg L-1。本研究為適配體構(gòu)象介導的SERS傳感器研究領(lǐng)域的應用提供了理論依據(jù)。

圖1. 適配體構(gòu)象介導金二聚體自組裝用于β-苯乙胺的SERS檢測示意圖

該工作得到了國家自然科學基金和山東省科技型中小企業(yè)創(chuàng)新能力提升工程項目的大力支持。

原文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.snb.2024.135293

編      輯：萬    千 

審      核：賈    波